近日,我院杜辉辉老师在地学Nature Index期刊Geochimica et Cosmochimica Acta上发表了题为“Association of tungsten with aluminosilicate mineral colloids and silicotungstates in soil porewaters: Insights into the unexpectedly high tungsten mobility in soil”的研究论文(https://doi.org/10.1016/j.gca.2024.11.032)。该研究通过结合野外观察和室内培养实验,运用了一系列先进的分析技术,包括化学超滤技术、同步辐射吸收光谱、透射电镜-能谱-选取电子衍射,并辅以密度泛函理论(DFT),明确了铝硅酸盐矿物胶体及硅钨酸盐结合态钨是土壤中高迁移态钨的主要组成。
超滤分离结果表明,钨在土壤孔隙水中主要存在于胶体结合态(5kDa-0.45 μm)中,土壤孔隙水胶体中钨与铝、硅相关性较强。
图1 野外实验孔隙水中钨在胶体态和溶解态的浓度
图2 培养实验中孔隙水胶体的扫描/透射电镜-能谱-选取电子衍射分析
同步辐射XANES结果表明,钨在土壤中主要以+6价形式存在,EXAFS结果发现,孔隙水中钨可以拟合出W-W键长为3.47 Å和W-Al键长为3.63 Å。其中拟合的W-W键长和DFT结构优化的硅钨酸盐键长匹配,拟合的W-Al键长和Al2(WO4)3沉淀键长相匹配。结合电镜、同步辐射、DFT、和超滤的综合分析,推测土壤铝硅酸盐矿物表面Al2(WO4)3沉淀和硅钨酸盐是高迁移态钨的主要组成。
图3 土壤孔隙水胶体的W的L3边的EXAFS。
图4 土壤中钨的溶解迁移机制
我院杜辉辉副教授为通讯作者,2022级环境科学与工程硕士研究生卢磊为第一作者。合作者包括来自中国科学院地球化学研究所孙静研究员、中国科学院地球化学研究所硕士研究生戴雨、我校雷鸣教授、崔浩杰教授和周耀渝教授。
作者简介:
通讯作者:杜辉辉,男,1989年生,山东滨州人,汉族,副教授,博士研究生导师,湖南省普通高校青年骨干教师。2017年6月获华中农业大学农学博士,同年以“神农学者青年英才Ⅰ层次”人才进入湖南农业大学工作,目前主要从事生物地球化学循环与土壤健康相关工作。近年来主持和参与了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国博士后科学基金、湖南省重点研发计划、湖南省自然科学基金、湖南省教育厅研究项目等。在地学、环境科学领域等国内外主流期刊发表论文50余篇,其中以第一或通讯作者在Geochimica et Cosmochimica Acta等期刊发表SCI论文30余篇,高被引论文1篇。担任《Biochar》、《Carbon Research》、《土壤》青年编委,Frontiers in Soil Science、Adsorption Science & Technology 专刊客座编辑,《湖南生态科学学报》编委,Geochimica et Cosmochimica Acta、Water Research、Chemical Geology、Journal of Hazardous Materials等国内外期刊审稿人。湖南省受污染耕地安全利用专家组成员,湖南省酸化耕地治理专家组成员,第三次全国土壤普查剖面技术领队。曾先后在日本山形大学和英国利兹大学做过访问交流。
第一作者:卢磊,男,预备党员,湖南岳阳人,湖南农业大学环境与生态学院2022级硕士研究生,环境科学与工程专业,导师杜辉辉副教授。目前在地学、环境科学领域等国内外主流期刊发表论文10余篇,以第一作者在Geochimica et Cosmochimica Acta、Journal of Hazardous Materials等期刊发表SCI论文5篇,担任SCI期刊Environmental Sciences Europe审稿人。擅长利用光谱表征技术,包括同步辐射、电镜-能谱分析等技术,并结合多种模型计算方法,包括DFT计算、地球化学模型、机器学习模型以及概率风险评估模型等,深入探究重金属的地球化学行为及其潜在的环境健康暴露风险。
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