新烟碱类农药被广泛应用于农业生产，但其在生态环境中的残留对水生生物、动物及人类造成严重威胁，而传统物理吸附、生物降解等方法存在效率低、成本高等瓶颈。研究团队利用共价有机框架周期性π-π共轭结构与亚胺键提供的大量锚定位点，以金属单原子作为电子受体调控光生电荷转移途径，构建了具有宽光谱响应和强电子分离能力的Fe@RTCOF-1Acb，加速了新烟碱类农药的太阳光催化分解。

图1 Fe@RTCOF-1Acb (a)的DFT优化构型；计算的基态HOMO和LUMO (b)；Fe@RTCOF-1Acb (c)的静电势图（ESP）

研究表明，在可见光驱动下，Fe@RTCOF-1Acb能快速活化过硫酸盐降解新烟碱类农药，60分钟内对噻虫嗪（THI）的降解效率高达93.1%，且在河水、农田退水等多种真实水体中表现稳定。最终，在•O2- 、SO4•-和•OH等活性物种作用下，THI经去甲基化、硝基还原、噁二嗪环破裂、开环等途径解耦成19种主要中间产物。

图2 不同催化剂的光催化活性(a)；制备样品对THI(b)的表观速率常数；在活化的PMS体系中，Fe3+配位量(c)和无机离子(d)对THI去除的影响；不同水相基质对THI降解的表观速率常数(e)；Fe@RTCOF-1Acb对THI降解的循环测试(f)，XRD图谱(g)，XPS图谱(h)和FTIR图谱(i)。

该研究还基于定量构效关系的毒性预测以及试验验证系统评估了THI降解中间产物的潜在生物效应，发现大部分中间体对鱼类和小鼠的急性毒性显著低于母体，甚至趋近于无毒性。种子发芽试验揭示了净化水体对植株根长、鲜重及光合色素合成无显著抑制效应，证实了Fe@RTCOF-1Acb在削减新烟碱类农药环境风险方面的独特优势。

图3 Fe@RTCOF-1Acb对THI降解的示意图.

该研究得到了国家自然科学基金（32401415）、湖南省重点研发计划（2023NK2029，2024AQ2006）和湖南省郴州国家自主创新示范区建设专项项目（2022sfq41）的资助。

图4 Fe@RTCOF-1Acb在模拟阳光照射下对THI的降解途径和中间体。

我校周耀渝教授、吴志斌教授为共同通讯作者，博士研究生胡啸龙为第一作者。合作者包括来自湘潭大学周云飞博士生以及我校秦普丰教授、罗琳教授、梁云姗副教授、杨远副教授、龚小敏副教授、易子博硕士生、肖翔硕士生。

作者简介

第一作者：胡啸龙，博士研究生，主要研究方向为环境功能材料的研发及其在新污染物检测与降解的应用，以第一作者在Chem Eng J、Food Chem和Environ Pollut期刊发表SCI论文3篇，申请国家发明专利3项。

通讯作者：周耀渝，教授/博士生导师，湖南农业大学环境与生态学院院长。“十四五”国家重点研发计划—青年科学家项目负责人，湖南省科技创新领军人才。Hong Kong Polytechnic University博士后/研究员，清华大学核能与新能源技术研究院访问学者/研究员，湖南省生态环境损害鉴定评估专家，长沙市重大人才计划评审专家。以第一或通讯作者在国内外高水平期刊 Environ Sci Technol、Environ Int、Appl Catal B: Environ、Biosens Bioelectron 等发表论文80余篇，参编学术著作4部，担任 J Hazard Mate、Environ Technol编委，Span J Soil Sci副主编，Carbon Res、Biochar、《生态环境学报》青年编委Sci Total Environ等期刊客座编辑。

通讯作者：吴志斌，教授/博士生导师，湖南农业大学生态学系教工党支部书记兼系副主任，湖南省优秀博士后创新人才，2020年—2024年度连续入选“全球前2%顶尖科学家”（World’s Top 2% Scientists）年度影响力榜单，长期从事生态环境功能材料设计合成及其在污染物检测与治理应用方面的研究，主持和参与国家自然科学基金、湖南省自然科学基金、湖南省重点研发计划、湖南省科技创新平台与人才计划等项目（课题）10余项，Appl Catal B: Environ，Water Res，Environ Sci Technol，Chem Eng J，J Hazard Mater等国际权威期刊发表 SCI论文120余篇，H指数58，授权国家发明专利40余项。