邓垚成副教授团队在JPPPR上发表有关氮化碳暗光催化的综述论文

近日，环境与生态学院邓垚成副教授团队在国际著名学术期刊Journal of Photochemistry & Photobiology, C: Photochemistry Reviews（中科院一区TOP，IF=13.09）上发表了题为“Carbon nitride in dark photocatalysis: Construction, reaction mechanism, and environmental application”的综述论文(DOI：10.1016/j.jphotochemrev.2025.100711)。

本文介绍了氮化碳基光催化剂在暗光催化领域的研究进展，重点介绍了通过构建异质结（与储能材料或长余辉材料结合）和分子修饰引入官能团、构建共轭结构和缺陷工程）等方式赋予材料暗光催化能力的方法。归纳了实现暗光催化性能的氮化碳材料在环境净化领域的应用。最后，通过分析当前研究中的主要挑战和机遇，对氮化碳基暗光催化剂的发展提出了建议和展望。

图文摘要

背景介绍

全球能源需求攀升与传统能源枯竭使能源安全问题凸显，促使人们寻求高效、清洁、可持续的能源利用方式。与常规的光催化技术相比，暗光催化技术突破实时光照限制，可在光照与催化反应分离条件下实现高效化学转化，拓展太阳能利用范围，为解决能源间歇性供应问题提供新思路。氮化碳材料凭借独特电子结构和优异化学稳定性，在暗光催化领域极具应用潜力。深入研究其在暗光催化体系中的反应机理，对开发高效暗光催化剂、解决能源与环境问题具有重要的理论和实际意义。

图文导读

为突破传统光催化需实时照明的限制，研究人员受卡尔文循环“能量预存储”策略启发，提出暗光催化技术，实现光催化反应的时空解耦，即分离能量捕获与催化反应。该技术中，半导体材料在光照时产生电子—空穴对，电子借助电子存储介质（如缺陷位点和可逆氧化还原中间体）“临时存储”，从而在无光条件下继续催化反应。这种解耦方式不仅提升了能源效率，还为应对能源和环境挑战开辟了新途径，尤其适用于间歇性阳光或夜间场景，推动了全天候光催化反应体系的发展。近年来暗光催化技术的发展进一步验证了其坚实的基础和广阔的前景（图1）。

图1 氮化碳暗光催化的研究进展。

氮化碳CNx作为一种新型、环境友好的光催化半导体，凭借其稳定的化学和电子特性、独特的多孔结构、高比表面积、丰富的电子存储位点以及宽可见光响应范围，成为太阳能转换、污染物降解和暗光催化的理想材料。本文归纳了赋予氮化碳材料暗光催化能力的三类设计策略：一是将氮化碳与储能材料(ESM)结合，利用ESM存储光照下CNx产生的电子，并在黑暗中释放以维持反应；二是CNx与长余辉材料结合，借助荧光材料的磷光再激发，驱动CNx产生电子-空穴对以维持催化反应；三是对CNx自身进行结构修饰，如添加官能团、形成固有缺陷或构建共轭结构，建立可储存并适时释放电子以维持反应的活性位点，其反应机理如图2所示。这些策略均基于材料的精确设计，旨在高效利用光生电子。本综述全面总结了氮化碳材料在暗光催化体系的研究进展，强调其独特电子结构和优异化学稳定性赋予的巨大应用潜力，评价了其在电子捕获、存储及性能优化方面的卓越能力。

图2基于氮化碳材料的暗光催化剂反应原理图。

总结与展望

本文系统综述了氮化碳暗光催化剂的最新研究进展，深入分析了其储能机理，并全面评述了性能和应用潜力。尽管取得进展，但仍有许多限制因素需解决。本文回顾了现有研究成果，分析了面临的挑战，并探讨了未来发展方向，为后续研究提供参考。

1．复合体系的挑战与优化。CNx和ESM的复合体系研究广泛，但存在诸多挑战。ESM中形成的中间体可能干扰催化反应，且两者的复合比例对电子存储容量和光生载流子浓度影响显著，需进一步精确调节比例并优化异质结结构。此外，一些ESM本身具光催化活性，CNx也可通过结构调控实现电子存储，存在多种电子存储路径，协调不同材料的电子存储机制以实现最佳协同效应是未来研究的关键挑战。

2.长余辉材料的局限与改进。长余辉材料与CNx构成的异质结材料存在能量分布不平衡的问题，且长余辉材料在黑暗条件下的发光时间和强度往往不足以支持持续的催化反应，其发光中心的离子迁移可能破坏电子存储位点。未来研究应侧重于开发新的长余辉材料体系，并通过精确工程设计异质结界面特性来优化光能转换效率和电子存储稳定性。

3.分子工程催化剂的限制与突破。分子工程制备的氮化碳暗光催化剂需较长光充电周期、严格无氧条件和添加空穴清除剂才能实现有效电子存储和利用。未来研究应集中于解决这些限制，开发能在传统光催化过程中自发保留光生电子的新材料系统，以在黑暗条件下保持稳定催化活性。

4.机理研究的深化与技术发展。深入了解分子工程制备的CNx的暗光催化机理，需发展先进表征技术研究电子存储过程中材料结构和电子态演变，结合DFT等计算方法在原子尺度上预测和验证电子存储位点和反应路径，为分子工程转化提供理论指导。

5.官能团引入的拓展与协同效应。目前分子工程策略在CNx中引入官能团的研究主要集中在氰基官能团，其他有电子存储潜力的官能团挖掘不足。研究表明，这类材料的电子存储过程通常需金属离子协同作用。未来研究可探索多种金属离子的协同效应，或开发无金属离子辅助的电子存储机制，以提高CNx的暗光催化性能。

6.应用拓展的潜力与方向。目前CNx在暗光催化中的应用主要集中在产氢和双氧水合成领域，未来研究应侧重于扩大其应用前景，包括二氧化碳还原、固氮、选择性有机合成、污染物降解、废水处理等环境修复领域。

作者简介

第一兼通讯作者：邓垚成，男，湖南农业大学环境与生态学院副教授，博士生导师。连续入选全球前2%顶尖科学家年度影响力（Single year impact）（2020-2024）榜单，入选2022年科睿唯安全球高被引科学家（个人H指数66，SCI引用14000余次）。主要从事环境污染物迁移转化及治理与修复，尤其是高级氧化技术研究，在环境功能纳米材料的合成及其光催化应用方面做了大量的研究工作，并主持了国家自然科学基金2项，湖南省自然科学基金2项，湖南省教育厅优秀青年基金1项，中国博士后面上项目1项等，入选长沙市杰出创新青年培养计划（2022），湖南省湖湘青年英才（2024）。近年来，以第一作者或通讯作者先后在Energy & Environmental Science, Water Research, Advanced Energy Materials, Applied Catalysis B: Environmental，Small等刊物，发表SCI论文60余篇，其中14篇论文入选ESI 1%高被引论文，2篇入选ESI 0.1%热点论文，参与编写英文学术专著1部，同时担任Materials、Frontiers in Environmental Science等期刊客座编辑。

个人主页：

https://www.researchgate.net/profile/Yaocheng-Deng

https://publons.com/researcher/4195360/yaocheng-deng

通讯作者：黄颖，女，湖南农业大学资源学院副教授，博士生导师，湖南省土壤肥料学会理事。主要研究方向为农田系统污染源解析及污染防控及修复技术研究。先后主持国家级科研项目2项，省部级项目3项，地厅级项目4项。近5年以第一及通讯作者在Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials、Journal of Cleaner Production等期刊发表SCI论文17篇，其中，中科院大类一区15篇，ESI高被引论文4篇。

学生第一作者：李宛静，女，2023级环境科学与工程硕士，现就读于湖南农业大学环境与生态学院。主要研究方向为氮化碳暗光催化剂的设计与合成（主要以形貌调控、分子修饰等方法设计氮化碳基暗光催化剂），暗光催化系统的形成机理、电子存储及其在水处理中的应用。目前已在Journal of Photochemistry & Photobiology, C: Photochemistry Reviews期刊发表论文一篇。